Ab initio study of the o(1d), o(3p) + n2o and n(2d) + reactions of interest in atmospheric chemistry and combustion processes

Résumé

El presente trabajo de tesis se ha centrado en el estudio de reacciones tri- y tetraatómicas de interés en química atmosférica y en procesos de combustión. Se ha considerado la reacción triatómica N(2D) + no así como las reacciones que implican el primer y segundo estado electrónico del átomo de oxígeno (O(3P) y O(1D), respectivamente) y la molécula de N2O. Se han empleado métodos AB INITIO de alto nivel y DFT para caracterizar las superficies de energía potencial de estas reacciones. El tratamiento AB INITIO se ha basado en una expansión multiconfiguracional de la función de onda (método CASSCF) mientras que la energía de correlación dinámica se ha incluido perturbativamente (método CASPT2) o variacionalmente (Método MR-CI). La dinámica de la reacción triatómica se ha estudiado mediante el método de trayectorias cuasiclásicas. En estas investigaciones se ha hecho un uso intensivo de paquetes de programas comerciales de cálculo químico-cuántico (MOLCAS 4.0/4.1, GAUSSIAN 94/98, GAMESS 96 y MOPAC 6.0). Así mismo, se ha llevado a cabo la modificación del programa MOPAC 6.0 para posibilitar la caracterización de superficies de energía potencial analíticas para un número arbitrario de átomos.